與常規(guī)技術(shù)(例如吸附液體)相比，吸附技術(shù)去除對環(huán)境有毒氣體(例如二氧化硫)具有多種優(yōu)勢，例如易于再生，維護成本低和工廠設(shè)計簡單。因此，在最近幾年中，已經(jīng)研究了多種吸附劑，用于煙氣洗滌應(yīng)用。活性炭材料是用于二氧化硫回收的常用的吸附劑之一。在過去的二十年中，發(fā)現(xiàn)了一系列豐富的不同碳納米材料。與活性炭不同的是，這些納米材料具有明確的幾何結(jié)構(gòu)和明顯的孔結(jié)構(gòu)。在文中，研究了二氧化硫在不同碳納米材料上的吸附，即碳納米角，多壁碳納米管，單壁碳納米管和垂直排列的碳納米管，并與活性炭和氧化石墨烯進行了比較概述了該系列活性炭吸附劑的吸附行為。重要的是，雖然發(fā)現(xiàn)化學(xué)吸附在活性炭中占主導(dǎo)地位，但碳納米材料上的二氧化硫吸附是通過物理吸附機制發(fā)生的。

　　各種炭材料的基本特征分析

　　圖1顯示了不同吸附劑的示意圖。活性炭具有無序的孔結(jié)構(gòu)(圖1a)，其孔隙度是由基本結(jié)構(gòu)單元的無規(guī)堆積引起的，該結(jié)構(gòu)單元可能是小于10-20環(huán)的平面芳族結(jié)構(gòu)，分布在2-4層上或有缺陷的微石墨烯層。具有這種形態(tài)，它代表具有擴展的結(jié)構(gòu)紊亂的類型學(xué)碳吸附劑。氧化石墨烯具有2D分層結(jié)構(gòu)，如圖1b所示。合成氧化石墨烯的起始材料是石墨，石墨的氧化引入了氧官能團，繼而增加了層間距并使材料變成親水性。隨后的剝落步驟將各層分開，從而顯著增加其可訪問的表面積，從而導(dǎo)致單層或少層氧化石墨烯的形成。在我們以前的工作中，通過XPS分析，我們發(fā)現(xiàn)氧化石墨烯上存在的氧官能團是羥基和羧基的形式。材料在孔隙率和功能化程度方面的可調(diào)性使氧化石墨烯成為親水性碳吸附劑的原型，因此對于研究2D材料中的氣體吸附也很有趣。碳納米角具有管狀結(jié)構(gòu)，在一端具有封閉的錐形尖端結(jié)構(gòu)(圖1c)。單個碳納米角通常為單壁，內(nèi)徑為2-4 nm。碳納米角的獨特特征是直徑為50–100 nm的剛性球形聚集結(jié)構(gòu)。合成后的碳納米角關(guān)閉，氣體分子無法進入碳納米角內(nèi)部。氧化處理，例如在空氣中加熱，O 2 或CO 2用于打開碳納米角，從而將可及表面積增加3-4倍。碳納米角具有微孔的組合，對于氣體吸附應(yīng)用很有趣，因為它們可以大量生產(chǎn)且純度高。

　　圖1：不同吸附劑的示意圖：a)活性炭，b)氧化石墨烯，c)碳納米角，d)碳納米管。

　　圖2顯示了使用SEM顯示了不同吸附劑的形態(tài)。碳納米角具有如圖2a的SEM圖像所示的聚集結(jié)構(gòu)。碳納米角的TEM圖像(圖3c)顯示只有很少的尖端從球形聚集體結(jié)構(gòu)中突出，表明芽狀碳納米角結(jié)構(gòu)。高分辨率TEM圖像確認(rèn)了碳納米角的單壁錐形結(jié)構(gòu)(圖3c的)。活性炭呈顆粒狀且SEM圖像(圖2f)揭示了沒有特定結(jié)構(gòu)/順序的聚集結(jié)構(gòu)，這是活性炭材料的特征。

　　圖2：研究中使用的活性炭樣品的SEM圖像。

　　二氧化硫的吸附測試

　　吸附不僅取決于孔的結(jié)構(gòu)和幾何形狀，而且還取決于化學(xué)組成。為了充分理解的吸附行為，還必須表征其化學(xué)組成。由于它們在紅外區(qū)域附近的高吸收性，因此很少使用IR光譜來表征CNT和CNH。相比之下，XPS是一種中心表征方法，可以成功地應(yīng)用于不同類型的活性炭材料，以獲得有關(guān)表面功能的有意義的化學(xué)信息。在六種吸附劑中的表面上顯示出明顯的氧氣濃度。在煙道氣吸附在活性炭上的情況下，還觀察到了羥基對二氧化硫吸附的有益作用。這些研究都指出，氧官能團的存在肯定會影響二氧化硫吸附劑的吸附特性。在本研究中，去卷積的高分辨率掃描顯示，氧化石墨烯的氧氣濃度最高，其次是活性炭。碳納米角和碳納米管在表面的氧官能度可忽略不計。對于碳納米角，使用XPS深度剖面測量，我們以前已經(jīng)證明，氧官能團僅存在于通常幾百微米長的碳納米角的前幾納米中。

　　兩種吸附劑在25°C下的二氧化硫吸附等溫線如圖3a所示。活性炭的吸附容量可歸因于微孔的存在。如圖分析所示，微孔占活性炭的總可用表面積的幾乎89.5%。在1bar時，碳納米角的二氧化硫攝入量最低，其次是碳納米管和氧化石墨烯。在圖3b中，繪制了在1bar下SO 2的吸附量與吸附劑的BET比表面積的函數(shù)關(guān)系。在1 bar時，BET比表面積和SO 2吸附之間幾乎存在線性關(guān)系。在相對壓力P/P 0小于0.3的近環(huán)境條件下，發(fā)現(xiàn)氧官能團的影響更為明顯。在我們對單壁碳納米管的TEM測量中，我們看到了少量的多壁碳納米管和其他催化劑雜質(zhì)的存在。這些異物的存在可能是SWNT中觀察到的SO 2吸收率低的原因之一。

　　圖3：二氧化硫在不同的吸附劑25℃吸附等溫線研究。

　　總之，研究了不同碳納米材料對二氧化硫的吸附特性，并將其與活性炭吸附劑進行了比較。在接近環(huán)境的條件下，活性炭的SO 2吸收量顯著高于本研究中所有其他吸附劑。在1 bar壓力下不同吸附劑的吸附特性的比較表明，SO 2吸收與BET比表面積呈線性關(guān)系。發(fā)現(xiàn)氧官能團的存在有利于SO 2在較低的相對壓力下，吸附作用更加明顯。

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