活性炭吸附去除廢水中的苊

　　廢水是用于家庭、工業(yè)或商業(yè)的水，含有高濃度的固體、溶解和顆粒物質(zhì)、微生物、營養(yǎng)物質(zhì)、重金屬和微污染物。許多行業(yè)廣泛使用含有苊(多環(huán)芳烴之一)的產(chǎn)品以及大量苊釋放到廢水中，導(dǎo)致環(huán)境中的苊濃度達(dá)到危險(xiǎn)濃度。因此，在排放之前，需要將其濃度消除或降低到可接受的水平。本研究的目的是研究在存在其他多環(huán)芳烴的情況下使用活性炭從廢水中吸附去除苊。

　　廢水處理實(shí)驗(yàn)室級別測試

　　廢水樣品的制備方法是在標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液中加入蒸餾水以獲得初始濃度為10mg/L的苊，同時(shí)存在15種其他多環(huán)芳烴(每種10mg/L)。苊的初始濃度是根據(jù)文獻(xiàn)中報(bào)告的苊平均較高濃度得出的，例如5–25mg/L、1–3mg/L和0.7–3.5mg/L。在以下參數(shù)下進(jìn)行批量測試：溶液pH值2-7，活性炭用量0.1-3g/L，接觸時(shí)間5-90分鐘。為了獲得所需的pH值，根據(jù)實(shí)驗(yàn)要求將0.1M/NaOH和0.1M/H2SO4添加到廢水樣品中。反應(yīng)在燒杯中進(jìn)行。將燒杯放在熱板上，使用反應(yīng)器內(nèi)的磁力攪拌器將試劑均勻地混合到廢水中。吸附過程開始于向廢水樣品中添加一定量的活性炭。在實(shí)驗(yàn)過程中，磁力攪拌器的溫度和速度分別保持在25℃和250rpm不變。在過程停止后，使用注射器取出樣品。在注射器末端放置一個(gè)過濾器(0.45μm)以過濾處理過的廢水樣品。總共提取了2mL樣品，放入采樣瓶中并貼上標(biāo)簽。過濾后的廢水樣品用于使用HPLC對苊進(jìn)行定量。每個(gè)實(shí)驗(yàn)一式三份進(jìn)行，取平均值。

　　HPLC結(jié)果

　　從16種多環(huán)芳烴的混合標(biāo)準(zhǔn)品中，乙腈被選為本研究中的代表性PAH化合物，因?yàn)樗�是USEPA優(yōu)先考慮的16種PAH之一，并且在原油和煤焦油中具有高濃度。對于初始濃度，廢水樣品的制備濃度為10mg/L多環(huán)芳烴，在進(jìn)行實(shí)驗(yàn)之前，初始讀數(shù)是已知的。HPLC色譜圖顯示了多環(huán)芳烴的峰面積與保留時(shí)間的關(guān)系。苊的保留時(shí)間為13.35分鐘。色譜圖顯示苊的初始濃度讀數(shù)為9.58±0.5mg/L。苊量的損失可能是由于揮發(fā)和吸附到反應(yīng)器壁上。圖1a顯示了活性炭吸附苊之前的HPLC色譜圖。在吸附前的色譜圖中可以看到苊的峰面積較高，而活性炭吸附苊后峰面積減小(圖1b)。還原表明活性炭具有吸附樣品溶液中苊的潛力。在每批實(shí)驗(yàn)后獲得HPLC色譜圖，并使用校準(zhǔn)曲線將苊峰面積的減少與水樣中苊的最終濃度相關(guān)聯(lián)。

　　圖1：廢水(a)吸附前和(b)吸附后的HPLC分析。

　　接觸時(shí)間的影響

　　為了研究接觸時(shí)間對活性炭吸附苊的影響，將含有吸附劑的廢水樣品機(jī)械搖動(dòng)不同的時(shí)間長度(5-90分鐘)。在5、47.5和90分鐘的接觸時(shí)間收集樣品。實(shí)驗(yàn)表明活性炭的接觸時(shí)間對苊的吸附反應(yīng)影響最大。在pH2和3g/L的用量下，苊的去除效率從90.07%提高到96.69%，接觸時(shí)間從5分鐘增加到90分鐘。同樣，在pH7和3g/L的劑量下，苊的去除效率從89.49%提高到98.73%，接觸時(shí)間從5分鐘增加到90分鐘。然而，在所有pH值和劑量值下，吸附反應(yīng)都很快，因?yàn)?8-90%的苊在反應(yīng)時(shí)間的5分鐘內(nèi)被去除。更遠(yuǎn)，吸附逐漸增加長達(dá)90分鐘。它表明，最初，由于多個(gè)吸附位點(diǎn)的可用性，大量的苊逐漸被活性炭吸附。然而，隨著時(shí)間的增加，活性炭上的大部分活性位點(diǎn)被占據(jù)，達(dá)到平衡，導(dǎo)致吸附速率變慢。以前的研究報(bào)告了各種多環(huán)芳烴吸附到各種吸附劑上的類似發(fā)現(xiàn)，吸附隨著接觸時(shí)間的增加而增加，并且在達(dá)到平衡后保持不變或略有變化。

　　三維曲面圖和使用RSM進(jìn)行優(yōu)化

　　圖2a顯示實(shí)驗(yàn)苊去除(%)與預(yù)測的苊去除(%)具有很好的相關(guān)性，R2值為0.99。此外，所有數(shù)據(jù)點(diǎn)的分布都接近45°直線。獨(dú)立因素(pH、用量和接觸時(shí)間)及其相互作用對苊消除(%)的影響由具有不同峰值和曲線的3D圖(圖2b-d)表示。在3D圖中系統(tǒng)地改變了兩個(gè)自變量，而其余的自變量保持不變。圖2b、c中的表面圖表明，在pH值7附近實(shí)現(xiàn)了高苊去除率。活性炭用量對苊去除率的影響表明，在較高的活性炭用量下，由于可用比值增加，去除百分比顯著增加表面積和吸附劑空閑區(qū)域(圖2b，d)。此后，去除苊的百分比持平或略有下降。圖2c、d顯示了苊去除效率(%)與接觸時(shí)間之間的正相關(guān)關(guān)系。

　　圖2：(a)預(yù)測的乙腈去除量與實(shí)際去除量的關(guān)系圖，(b)乙腈去除量的pH值與活性炭用量的3D圖，(c)乙腈去除量的pH值與接觸時(shí)間的3D圖，(d)3D圖接觸時(shí)間與活性炭用量的苊去除圖。

　　活性炭吸附去除廢水中的苊，廢水中含有所有16種PAH，而僅在存在其他PAH的情況下才觀察到苊的估計(jì)去除量。使用HPLC作為分析方法來量化水樣中的苊。基于CCD的RSM是為設(shè)計(jì)不同pH水平(2-7)、0.1-3g/L的用量和5-90分鐘接觸時(shí)間的實(shí)驗(yàn)而開發(fā)的。吸附反應(yīng)很快，在5分鐘內(nèi)達(dá)到更高的去除率(高達(dá)90%)。優(yōu)化結(jié)果表明優(yōu)化反應(yīng)條件下能去除98.88%的苊。結(jié)果在實(shí)驗(yàn)室得到驗(yàn)證。因此，在多種PAHs存在的情況下，活性炭被證明是廢水中苊的有效且潛在的吸附劑。

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